Nguyễn Nguyên Thành đậu Tú tài Khoa Bính Ngọ triều vua Thiệu Trị (1846) tại trường Nghệ An, hai năm sau ông đỗ Cử nhân năm Mậu Thân 1848, ông tiếp tục thi Hội và đỗ Đệ tam giáp đồng Tiến sĩ xuất thân khoa thi năm Tân Hợi, niên hiệu Tự Đức năm thứ 4 (1851), khi mới 27 tuổi[2][3].

Sau khi đỗ Đồng Tiến sĩ xuất thân, ông được bổ làm Biên tu ở Quốc sử quán, năm Nhâm Tý (1852), cha là Nguyễn Hữu Tố qua đời, ông xin cáo quan đưa linh cữu cha về quê nhà ở thôn Cẩm Ngọc an táng, mãn tang cha ông được bổ làm tri phủ Lý Nhân.

Sau khi được triều đình bổ dụng, ông làm đến bậc quan hàm Hồng lô tự thiếu khanh, sung nội các Tham biện.

Do có nhiều đóng góp cho triều đình, ông được vua Tự Đức nhiều lần ban thưởng, trong đó có nghiên đá Đoan Khê.

Vào một ngày đông, Nguyễn Nguyên Thành ốm nặng, ông được vua ban cho sâm quế và lộ phí về quê dưỡng bệnh. Ông lập một thư phòng bên cạnh núi Khải Sơn ở thôn Thuận Lạc, xã Trường Mỹ, huyện Lương Sơn (nay là xóm 8, xã Lạc Sơn, huyện Đô Lương, tỉnh Nghệ An) đã đọc sách và dưỡng bệnh. Tuy ốm đau nhưng ông vẫn rất minh mẫn, thấu hiểu việc đời nên thường được dân làng bái thỉnh chuyện làm ăn, lối sống hàng ngày.

Năm 1856, gia đình Nguyễn Nguyên Thành đóng góp nhiều công sức cùng dân phủ Anh Sơn xây dựng Văn miếu Anh Sơn tại xã Thanh Lưu, huyện Lương Sơn, nay là khu vực xã Lưu Sơn và thị trấn Đô Lương. Văn miếu Anh Sơn gồm 4 tòa: 2 tòa có 7 gian và 2 tòa có 4 gian. Hiện nay Văn miếu Anh Sơn không còn nữa [4].